碳酸鹽巖風化成土過程中稀土元素的活動性和分異 _成土

【碳酸鹽巖風化成土過程中稀土元素的活動性和分異】

稀土元素曾一度被認為在風化和蝕變過程中呈惰性，基本上不活動。但是自20世紀60年代起，尤其以Nesbitt（1979）和Duddy等（1980）的開創(chuàng)性工作為標志，已有大量研究證實，風化成土過程中稀土元素是活動的，其活動性主要受原生礦物的穩(wěn)定性和風化成土條件控制，而且風化殼剖面中常常出現(xiàn)典型的稀土元素分異現(xiàn)象（馬英軍等， 2004）。實際上，稀土元素的活動性和分異特征是稀土元素本身的地球化學性質和所處的地質地球化學環(huán)境及物理化學條件共同決定的。
稀土元素在風化成土過程中的地球化學行為首先是由其原子結構和性質所決定的。稀土元素原子結構的特點是原子序數(shù)大和電子層結構復雜，它們的電子構型可用通式4d104f0～145s25p65d0～16s2表示，以電子的內層充填為特征，即稀土元素隨著原子序數(shù)的增加，新增加的電子總是充填在次外電子層4f、5d上，電子層數(shù)及最外層所含電子數(shù)目保持不變，從而導致了“鑭系收縮”現(xiàn)象，造成稀土元素間晶體化學性質相似（如半徑、電離勢及電負性均相近）和稀土元素離子形式常具有相同的三價態(tài) 。稀土元素的這種原子結構和化學性質決定了它們具有極其相似的地球化學行為，在風化成土過程中，常作為“整體”活動，我們正是利用稀土元素分布模式將其作為風化成土過程和機理研究的基礎。同時應當指出，盡管稀土元素之間具有很大的相似性，但在原子結構、化學性質和晶體化學特征上仍存在某些差異，這也正是風化成土過程中稀土元素發(fā)生分異的根本原因。在風化成土過程中，稀土元素主要呈正三價離子形式存在，但由于原子結構上的差異，它們還可以以正四價及正二價離子形式存在，其中尤以鈰（Ce）和銪（Eu）兩個稀土元素最為典型。鈰具有能量上最不穩(wěn)定的4f層充填，因為按其4f電子數(shù)目，它們與最穩(wěn)定狀態(tài)的具有7個或14個電子的4f層差別很大，兩個4f電子很不穩(wěn)定，極易轉移到5d位置上，使鈰轉變?yōu)檎膬r狀態(tài) 。相反，銪具有穩(wěn)定的4f層構型（具有7個4f電子），原子轉變到4fn-15d型激發(fā)狀態(tài)的可能性很小。因此，銪常失去最外層的兩個6s2電子，形成正二價態(tài)離子。稀土元素這種原子結構、化學性質和晶體化學特征的差異，使它們在風化成土過程中發(fā)生分異，分異特征受風化成土環(huán)境及物理化學條件控制。
碳酸鹽巖中稀土元素的總量∑REE在沉積巖中最低，一般低于100×10-6 ，有的甚至只有（20～30）×10-6 。不純的碳酸鹽巖，當其“泥質”增加時，稀土元素含量增加，相對富輕稀土（La/Yb）N′=6.0左右，一般有較明顯的鈰虧損， δCe′約為0.70左右（王中剛等， 1989）。研究區(qū)紅色風化殼母巖碳酸鹽巖稀土元素總量特征及分布模式與大陸碳酸鹽巖稀土元素分布模式基本上是一致的。研究區(qū)紅色風化殼中稀土元素總量特征和分布模式表明，稀土元素在碳酸鹽巖風化成土過程中的活動性是明顯的，并產生了不同程度的分異現(xiàn)象。與母巖碳酸鹽巖相比，紅色風化殼中的稀土元素均有不同程度的富集，這種富集程度和分異特征與碳酸鹽巖紅色風化殼的發(fā)育程度和演化階段及礦物組合分帶特征有密切關聯(lián) 。從碳酸鹽巖紅色風化殼發(fā)育的階段來看，稀土元素主要富集于紅色風化殼發(fā)育的早期和中期，與粘土礦物和氧化鐵礦物的形成和演化相聯(lián)系，在紅色風化殼剖面巖土過渡帶的粘土礦物組合帶和中部的氧化鐵礦物富集帶（鐵質條帶或鐵殼）稀土元素最為富集，除了稀土元素總量在紅色風化殼剖面縱向上的變化外，輕稀土元素、重稀土元素和稀土元素鈰也發(fā)生了明顯的甚至是強烈的分異現(xiàn)象，如δCe的明顯負異常。w（∑Ce）/w（∑Y）的變化比較直觀地反映了輕稀土元素和重稀土元素分異的程度和方向。稀土元素的活動性和分異程度還受紅色風化殼風化程度的影響，發(fā)育程度高的安順白云巖紅色風化殼中稀土元素的分異程度較發(fā)育程度次之的遵義石灰?guī)r紅色風化殼中稀土元素分異程度強，安順白云巖紅色風化殼中輕稀土元素占稀土元素總量比例較大，一般都在75%以上，明顯富集輕稀土元素。

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